我国科学家在低温合成氨研究中取得重要进展

2016年09月01日15:42  来源:人民网-辽宁频道
 

人民网大连9月1日电 近日,大连化物所洁净能源国家实验室(筹)陈萍研究员、郭建平博士在催化合成氨研究方面取得重要进展。该研究组创新性的提出了“双活性中心”催化剂设计策略,并由此开发出了一系列过渡金属与氢化锂组成的复合催化剂体系,实现了氨的低温催化合成。相关研究成果于近期发表在《自然-化学》期刊上。

氨是最基本的化工原料之一,也是最主要的肥料来源。从热力学角度看,由氮气和氢气反应生成氨在常温常压条件下就可以进行。但是因为氮气分子非常稳定,难以活化,因此工业合成氨过程须在高温高压(350-500℃,50-200个大气压)条件下才能实现,如此苛刻的条件使得合成氨工业每年需要消耗全球能源供应总量的1-2%。而我国又是合成氨生产第一大国,合成氨年产量接近世界合成氨总量的30%。所以针对我国国情,开发低温、低压、高效的合成氨催化剂具有重要的战略意义。

前期的研究表明,在过渡金属表面上,反应能垒与反应物种NHx(x=0,1,2)的吸附能之间存在着限制关系,这种限制关系使得在单一的过渡金属催化剂上很难实现氨的低温高效合成。这也是合成氨研究尽管已经有了上百年的历史,但仍没有实现低温低压合成的原因。针对上述问题,陈萍研究团队创造性地将氢化锂作为第二组分引入到催化剂中,构筑了“过渡金属—氢化锂”这一双活性中心复合催化剂体系,并提出了“活化氮转移”的反应机理,使得氮气和氢气的活化及中间物种的吸附发生在不同的活性中心上,从而打破了单一过渡金属上的反应能垒与吸附能之间的限制关系,使得氨的低温低压合成成为可能。实验结果显示,氢化锂的加入对第三周期过渡金属的活性均有显著的促进作用,特别是Fe-LiH和Co-LiH复合催化剂在150℃即表现出了可观量的氨合成催化活性,显示出了“双活性中心”策略的有效性和普适性。

大连化物所陈萍研究员带领的研究团队在碱金属氢化物、氮化物、氨基/亚氨基化合物等方面进行了十余年的研究积累。这项研究是继该类化合物成功应用于储氢和催化氨分解之后的又一新的突破。(张世安)

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